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不需要粘接剂的超柔软导电接合- -为柔性电子的集成化做出贡献- 由理化学研究所(理研)开拓研究总部染谷薄膜元件研究室的福田宪二郎专职研究员(创发物性科学研究中心创发软件系统研究小组专职研究员)、染谷隆夫主任研究员(该小组组长、东京大学研究生院工学系研究科教授)、早稻田大学研究生院创造理工学研究科的梅津信二郎教授等共同研究小组，成功开发了不使用粘合剂而将在高分子薄膜上成膜的金间直接电连接的技术。 本研究成果可望对面向下一代可穿戴设备的布线技术和柔性电子的集成化的柔性安装技术的应用做出贡献。 此次，联合研究组提出了使用水蒸气等离子体[1]的新接合技术( water vapor plasma-assisted bonding )； 开发了WVPAB )。 使用该技术，在不同薄膜基板上的金电极之间进行配线时，可以不通过粘接剂而直接接合电极之间。 由于完全不使用粘接剂，因此接合部的最小弯曲半径小于0.5mm，非常柔软。 由于是金属之间的直接接合，所以WVPAB接合部的电阻为0.07Ω，达到了极低的电阻。 机械耐久性也是1万次弯曲，电阻变化不足1%，而且热稳定性也很好，在100℃下加热500小时也不会因氧化而劣化，反而促进了金属结合，电阻改善了8%。 另外，通过超薄布线膜将分别在薄膜基板上制作的柔性有机太阳能电池[2]和有机发光二极管(有机LED ) [3]成功相互连接，证实了WVPAB可以应用于超薄柔性电子系统。 本研究刊登在科学杂志《科学高级》在线版( 12月22日:日本时间12月23日)上。
基于WVPAB构建的超薄有机太阳能电池和有机LED的超薄电子系统 背景 近年来，以贴在皮肤和衣服上使用的新一代可穿戴设备的实用化为目标，传感器和电源等的高性能化、薄膜化正在发展。 通过将电子元件薄膜化，可以开发出对人类皮肤具有的复杂曲面无间隙地紧密贴合的新一代可穿戴设备。 这样的设备可以减少对身体的佩戴负荷，可以进行持续的生物监测。 例如，通过将这种新一代可穿戴设备与物联网( IoT )技术相结合，可以实现对在家疗养患者和有二次感染可能性的患者的远程诊断，从而为减轻医务人员的负担和加快急救应对做出贡献。 在面向这种生物持续监测的可穿戴设备的实用化中，在提高各个传感器和电源性能的同时，能够集成多个电子元件的布线技术·安装技术也很重要。 这些技术需要实现足够低的刚性，而不损害金属的导电性和设备的灵活性，并且需要采用低温工艺进行布线以防止设备受损。 但是，以往的电子元件彼此的配线方法需要通过导电性粘接剂层，存在接合部的刚性因该粘接层的厚度而增加的问题。 为了实现充分的粘接力和高导电性，需要加热加压工序，因此使用塑料薄膜的电子元件的配线很困难。 另外一方面，表面活化接合[4]等现有金属的直接接合技术，由于接合面的允许表面粗糙度RMS[5]必须为不足1纳米( nm，1nm为10亿分之一米)的非常高的平坦性，所以不能适应柔性基板上的金属彼此的接合。
图1使用水蒸气等离子体接合( WVPAB )的薄膜金电极的接合方法 用水蒸气等离子体照射派瑞林基板薄膜金电极( a )。 然后，在大气中使等离子体处理面彼此接触，在大气中常温常压下放置，从而完成接合( b )。 图2显示的是利用扫描透射电子显微镜( STEM ) [7]观察通过WVPAB接合的金电极的截面的结果。 确认了蒸镀在上下不同基板上的两个金电极的一部分通过WVPAB一体化(边界线消失)，牢固地接合在一起。
利用图2 WVPAB接合的金电极截面的STEM图像 用WVPAB接合上下不同基板上(①和②)蒸镀的金电极，接合后用扫描透射电子显微镜( STEM )观察截面。 比较了用WVPAB接合的薄膜样品和用以往接合方法的各向异性导电带( ACF ) [8]接合的薄膜样品的接合部的柔软性，发现ACF接合的最小曲率半径在1mm以上，而WVPAB的最小曲率半径小于0.5mm。 也就是说，通过WVPAB接合的薄膜没有粘接层，因此确认了其具有优异的柔软性(图3 )。
图3 WVPAB与使用各向异性导电胶带( ACF )的接合样品的接合部柔软性的比较 将通过各种方法接合的样品的接合部静置在具有0.5 mm曲率半径的曲面上。 ( a )是使用WVPAB接合的薄膜样品。 ( b )是使用ACF接合的薄膜样品。 WVPAB结因接合部的厚度不增加而保持柔软性，随着曲面而变形，但ACF结因粘接剂而增加厚度，无法追随曲面。 另外，确认了用WVPAB直接接合的机械耐久性和热稳定性也很优异。 以弯曲半径2.5mm反复弯曲1万次后，电阻的变化也不到1% (图4(a ) )。 确认了在大气中、100℃下加热500小时后也没有观察到电阻的上升，反而通过促进金属之间的结合，电阻减少8% (图4(b ) )。
图4 WVPAB的机械耐久性和热稳定性 ( a ) 1万次反复弯曲试验的结果。 弯曲半径为2.5mm。 ( b )加热试验的结果。 大气中100℃、500小时的加热。 在所有试验中都没有发现电阻的增加，显示出了WVPAB结的高稳定性。 此外，还证实了超薄柔性电子在集成化器件中的应用。 成功利用WVPAB将厚度约3μm的超薄型有机太阳能电池、超薄型有机LED、多条超薄型配线相互连接(图5 )。 经确认，WVPAB对元件和基板没有损伤，实际上向太阳能电池照射光，有机LED利用发出的电力发光。 该集成化设备是包括配线和接合部在内的整体柔软的超薄柔性电子系统。
采用图5 WVPAB的超薄柔性电子系统 用WVPAB分别连接超薄型有机太阳能电池模块(上侧)、超薄型有机LED (下侧)和薄膜布线(中央部)的连接部。 利用太阳能电池发出的电力，有机LED发出黄色的光。 今后的期待 根据本研究，开发了通过水蒸气等离子体处理将薄膜基板上的金电极之间接合的新的接合技术。 该技术可以方便地将多个柔性电子器件集成为一个系统，而无需在大气中室温下加压，从而提高由以往研究中厚厚的粘合剂连接的柔性电子系统的灵活性。 本研究仅以金电极和聚对二甲苯基板为对象，但通过调整等离子体条件和接合用电极的表面粗糙度RMS，该技术有可能成为能够应对多种材料的通用集成技术。 预计将为新一代可穿戴设备中柔性接合的实现做出巨大贡献。 补充说明 1 .水蒸气等离子体 气体源使用水的等离子体处理方法。 通过在来自水的气体气氛下进行等离子体处理，可以得到处理面的还原作用。 2 .有机太阳能电池 是指将有机半导体作为光电转换层使用的太阳能电池。 在能够应用基于涂布工艺的大量生产的同时，由于价格低廉、重量轻、柔软，作为下一代太阳能电池备受瞩目。 3 .有机发光二极管(有机LED ) 也称为OLED或有机EL。 将有机半导体用作光电转换层的发光二极管。 在适用涂布工艺大量生产的同时，还具有重量轻、柔软的特点。 4 .表面活化接合 在真空中室温下产生金属键的直接接合方法。 在真空中使用中子束和氩束蚀刻去除附着在接合表面的有机物、氧化膜、吸附的水等，在活化能较高的状态下接触接合面，可以在常温下得到牢固的接合。 5 .表面粗糙度RMS 根-主-方的缩写。 均方根粗糙度。 距离凹凸平均线的轮廓高度偏差的平方平均值。 6 .聚对二甲苯 高分子材料的一种。 通过化学气层沉积法可以形成优质的均匀薄膜。 由于生物相容性优异，被应用于各种生物医疗用途。 7 .扫描透射电子显微镜( STEM ) 透射电子显微镜的一种。 由于可以强烈反映试料组成的对比度，因此在想要获得组成信息时，STEM比透射型电子显微镜要优。 另外，由于是扫描型，因此也适合测量比透射型电子显微镜更厚的试料。 STEM是扫描传输电子显微系统的缩写。 8 .各向异性导电性胶带( ACF ) 具有以作为非导体的热固性树脂作为粘接剂，导体的粒子分散在其中的结构。 插入电极和电极之间，通过施加热和压力，形成通过导体粒子的电路径，从而形成导通。 ACF是国际航空协会文件的缩写。 |
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