【原】苏州大学JingHui He等--超小Pt纳米粒子@Ti3C2Tx MXene电催化剂的构建及高效稳定的氯霉素电化学加氢脱氯

   卤代抗生素，特别是氯霉素(CAP)，在人类和家禽治疗细菌感染中被滥用，导致耐抗生素细菌和基因造成的环境风险不断上升。因此，温和高效的电化学氢脱氯(EHDC)降解释放CAP引起了人们的广泛关注。铂族金属在EHDC中是不可替代的，但成本高、资源稀缺，需要采取减小颗粒尺寸的策略来提高原子利用效率。在这里，超小铂纳米粒子@Ti₃C₂T_x MXene (Pt@MXene)电催化剂是通过一种通用和简单的方法构建的。由于电子转移和原子H*的协同作用，1% Pt@MXene在90分钟内几乎完全降低了CAP(98.7%)， 25次循环试验后仍保持了令人印象深刻的去除效率(86.5%)。值得注意的是，单位金属质量(k/比)贡献的速率常数(k)为1% Pt@MXene，是商用Pt/C的75倍。通过对中间产物的分析，推导出了两种可能的降解途径。此外，1% Pt@MXene可以延伸到实际去除住院患者尿液中高含量的CAP。这为MXene上贵金属电催化剂的合理设计及其在加氢脱氯中的应用奠定了基础。

图 1. (a) Pt@MXene复合材料的制备工艺示意图;(b) Ti₃AlC₂ MAX的扫描电镜(SEM)图像;(c)多层Ti₃C₂T_x MXene的SEM图像;(d) Ti₃C₂T_x MXene的透射电镜(TEM)图像;(e) 1% Pt@MXene的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像;(f) 1% Pt@MXene的TEM图像， (g) 1%的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像Pt@MXene (h) 1% Pt@MXene的HAADF STEM图像及其对应的能量色散x射线光谱(EDS)映射图像(i) C;Ti (j);(k) Pt原子。

图2  (a) MAX和MXene的XRD谱图;(b) MXene的红外光谱;(c) Pt@MXene样品的XRD谱图。(d) MXene和1% Pt@MXene的拉曼光谱;Pt@MXene样品中(e) Ti2p和(f) Pt 4f的XPS光谱。

  图 3. (a)外加电位对CAP降解的影响;(b) CAP在不同工作电极上的降解;(c)温度对CAP降解的影响;(d)初始pH对CAP降解的影响。

  图4。 (a)过电位，(b) MXene、Pt/C和1% Pt@MXene的电流密度与扫描速率的关系图。

  图5。不同t-BuOH浓度下CAP在(a) 1% Pt@MXene、(b) Pt/C、(C) MXene上的降解;(d)样品的DMPO自旋俘获ESR光谱。

图6。1% Pt@MXene上CAP电化学加氢脱氯反应路径图。

图7 (a) Pt/C和1% Pt@MXene对CAP降解的可重复使用性;(b)在1% Pt@MXene和Pt/C条件下，25次稳定性试验循环的总浸出量。

图8。(a)不同浓度的CAP在1% Pt@MXene上的降解，(b) TOC的演化和CAP在合成尿介质中的降解，图中:电还原前和电还原后的合成尿。

  相关科研成果由苏州大学Jian-Mei Lu和Jing-Hui He等于2021年发表在Chemical Engineering Journal (https:///10.1016/j.cej.2021.134415)上。原文：Construction of ultra-small Pt nanoparticles @Ti₃C₂T_x MXene electrocatalyst for efficient and stable electrochemical hydrodechlorination of chloramphenicol。