【原】北京化工大学--用于热界面复合材料的 3D 层状结构石墨烯气凝胶，具有极高的垂直热导率和断裂韧性

  尽管导热石墨烯片在提高聚合物的面内热导率方面是有效的，但由此产生的纳米复合材料通常表现出低的面内热导率，限制了它们作为热界面材料的应用。在此，层状结构的聚酰胺酸盐/氧化石墨烯 (PAAS/GO) 混合气凝胶是通过 PAAS/GO 悬浮液的双向冷冻然后冻干来构建的。随后，PAAS 单体聚合成聚酰亚胺 (PI)，而 GO 在 300℃ 的热退火过程中转化为热还原氧化石墨烯 (RGO)。在 2800 ℃的最终石墨化将 PI 转化为具有 RGO 感应效应的石墨化碳，同时，RGO 被热还原并修复为高质量的石墨烯。最后，首次制备出具有优异平面热传导能力的层状结构石墨烯气凝胶，其优异的平面热传导能力源于其垂直排列和紧密堆叠的高质量石墨烯薄片。在用环氧树脂进行真空辅助浸渍后，所得的含有 2.30 vol% 石墨烯的环氧树脂复合材料表现出高达 20.0 W m ^-1 K ^-1的出色的垂直方向热导率，是环氧树脂的100倍，比热导率提高了4310%，创历史新高。此外，层状结构的石墨烯气凝胶赋予环氧树脂高断裂韧性，约为环氧树脂的 1.71 倍。

Figure 1. (a) LSGA 及其环氧树脂复合材料的合成示意图。沿Z轴观察到的(b)P₉G₁、(c)P8G2、(d)P₇G₃、(e) P₆G₄和(f)P₅G₅的形貌SEM图；沿 Z 轴观察到的(g) P₉G₁-2800、(h) P₈G₂-2800、(i)P₇G₃-2800、(j)P₆G₄-2800 和(k) P₅G₅-2800形貌的 SEM 图像。

Figure 2. (a)LSGAs 表观密度与 PAAS/GO 悬浮液中 GO 含量的关系图；插图显示了石墨化处理后不同尺寸的 LSGA。(b,c) GO、PI和LSGAs的XRD图谱。(d)LSGA 的 (002) 衍射角和半高宽与 PAAS/GO 悬浮液中 GO 含量的关系图。

Figure 3. (a) G₉P₁-2800、(b) G₈P₂-2800、(c) G₇P₃-2800、(d)G₆P₄-2800 和(e)G₅P₅-2800的拉曼映射。(f) LSGA 的平均 I_D /I_G值和晶体尺寸与 PAAS/GO 悬浮液中 GO 含量的关系图。G₆P₄-2800 的(g)TEM 和(h)HRTEM 图像。

Figure 4. (a)沿Z方向的热导率，和(b)石墨烯/环氧树脂复合材料的特定 TCE。(a)中的数据是其环氧复合材料中的石墨烯含量。(c) GE4、GE4-30%、GE4-50%、GE4-70%三个方向的热导率比较。(d)复合材料在三个方向上的热导率随石墨烯含量的变化曲线。(e)不同温度下三个方向的GE4-70%的热导率。(f)GE4-70% Z方向的热导率与文献报道的比较。

Figure 5. (a)环氧树脂及其复合材料在 75℃同一热台上的红外图像，表明 GE_4-70%-Z 具有最佳的导热效率。左栏中的 SEM 图像显示了环氧树脂和复合材料的形态。(b)LED芯片工作时的顶视红外图像，表明使用GE4-70%-Z作为TIM时散热效率更高。(c)数码照片显示两个 LED 芯片与商用硅橡胶和 GE4-70%-Z 作为 TIM 集成。(d)两个芯片上同一图中的温度升高之间的比较，由(b)中的白色虚线圆圈表示。

Figure 6. (a)环氧树脂、IGE4、GE4、GE4-30%、GE4-50% 和 GE4-70% 的典型力-位移曲线。(b)环氧树脂和我们的石墨烯/环氧树脂复合材料的K IC比较。(c)最大断裂韧性与裂纹长度的 R 上升曲线。(d) SEM 图像显示了直线裂纹扩展。(e-g) SEM 图像显示 GE4-70% 的曲折裂纹扩展；(f)和(g)是(e)中所选部分的放大版本。

   相关研究工作由北京化工大学Zhong-Zhen Yu和Xiaofeng Li课题组于2022年在线发表于《Nano-Micro Letters》期刊上，原文：3D Lamellar-Structured Graphene Aerogels for Thermal Interface Composites with High Through-Plane Thermal Conductivity and Fracture Toughness。